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高密度液晶与低密度晶体固体之间的反常相变

  李晖教授科研小组近期在《Nature COMMUNICATIONS》发表新文章,该文章报道了一种高密度液晶与低密度晶体固体之间的熵驱动相变,并通过扫描隧道显微镜在Cu(111)上对一氧化碳的吸附进行了直接观察。

  一氧化碳吸附在Cu(111)上是一种深入研究的系统,主要是因为铜基催化剂广泛应用于许多重要的化学反应中,如CO的氧化,甲烷的合成等。迄今为止,大多数关于CO吸附的研究都集中在低覆盖率的机制上,在这个体系中CO分子之间的相互作用可以忽略不计。然而,当一氧化碳的覆盖率增加到很大时,CO分子的偶极矩会可以产生巨大的斥力,从而带来侧压力。而真实的工业环境通常与高CO压力下的高密度吸附是相对应的,因此研究高密度体系中CO/Cu(111)吸附的热力学现象是很有意义的。在本篇文章中,作者的实验是在自制的低温、压力为6×10-11Torr的 STM/MBE系统中,通过氩离子对单晶Cu(111)表面溅射,再经过热处理得到干净的Cu(111)表面,最后完成一氧化碳的吸附。当温度为5~77K时,作者通过观察从二维高密度液晶(HDLC)到低密度结晶固体(LDC)在Cu(111)表面上吸附的一种熵驱动的相变,并结合第一原理计算,发现CO分子间的偶极子间的排斥作用导致了二维CO的非常规热力学性质。这种反常的二维液晶-固态的过渡可能提供了一个可以用原子特征进行研究的平台,这个平台可以用于探索二维物质非常规的热力学性质。此外,这项研究结果可以为更高效的为基于铜的催化技术的设计和开发提供理论依据。